，内心不安，有时私下穿妇人衣服防备刺客，又多次占卜吉凶。有人告发此事，秋季七月乙巳日，废李忠为庶人，流放黔州，囚禁在李承乾的旧宅。丁卯日，度支尚书、同中书门下三品卢承庆因调度失当被免官。
八月，吐蕃禄东赞派儿子起政领兵攻击吐谷浑，因吐谷浑归附唐朝。
苏定方率军自成山渡海，百济据守熊津江口抵御，苏定方进攻击败敌军，百济死数千人，余众溃逃。苏定方水陆并进，直逼百济都城，离城二十多里时，百济全国兵力来战，苏定方大破敌军，杀一万多人，追击入城。百济王义慈及太子隆逃到北境，苏定方包围都城；义慈次子泰自立为王，率兵固守。隆的儿子文思说：“国王与太子都在，叔父却拥兵称王，即便击退唐兵，我父子也活不成。”于是率亲信越城投降，百姓纷纷跟随，泰无法阻止。苏定方命军士登城立旗，泰窘迫开门投降。于是义慈、隆及各城主都投降。百济原有五部，统辖三十七郡、二百城、七十六万户，下诏在其地设置熊津等五都督府，以其酋长为都督、刺史。
壬午日，左武卫大将军郑仁泰领兵讨伐思结等四部，三战皆捷，追击百余里，斩杀酋长而还。
冬季十月，皇帝开始患风眩病，头重目不能视，百官奏事，有时让皇后决断。皇后聪明机敏，涉猎文史，处事都合旨意，从此开始参与政事，权力与皇帝相当。
十一月戊戌朔日，皇帝登则天门楼，接受百济俘虏，从百济王义慈以下都释放。苏定方前后灭三国，都生擒其君主。大赦天下。
甲寅日，皇帝前往许州；十二月辛未日，在长社打猎；己卯日，返回东都。壬午日，任命左骁卫大将军契苾何力等为各道行军大总管，分道攻击高丽。青州刺史刘仁轨因督运海运船只倾覆，以平民身份从军效力。
龙朔元年，公元661年，春季正月乙卯日
下诏招募河南北、淮南六十七州士兵，得四万四千余人，前往平壤、镂方行营。戊午日，任命鸿胪卿萧嗣业为夫馀道行军总管，率回纥等部兵前往平壤。
二月乙未晦日，改年号为龙朔。
三月丙申朔日，皇帝与群臣及外夷在洛城门宴饮，观看屯营新教的舞蹈《一戎大定乐》，当时皇帝想亲征高丽，以此象征用兵之势。
苏定方平百济后，留郎将刘仁愿镇守府城，又以左卫中郎将王文度为熊津都督安抚余众。王文度渡海后去世，百济僧道琛、旧将福信聚众据周留城，从倭国迎回旧王子丰立为国王，领兵包围刘仁愿于府城。下诏起用刘仁轨为检校带方州刺史，率王文度的部众，顺路调新罗兵救援刘仁愿。刘仁轨喜道：“上天要让我富贵了！”到州府索要《唐历》及皇帝名讳而去，说：“我要扫平东夷，在海外颁布大唐历法！”刘仁轨治军严整，转战前进，所向披靡。百济在熊津江口立两栅，刘仁轨与新罗兵合击攻破，杀溺死万余人。道琛等解除府城包围，退保任存城；新罗兵粮尽撤退。道琛自称领军将军，福信自称霜岑将军，招集部众，势力更盛。刘仁轨兵少，与刘仁愿合军休整，上表请新罗出兵，新罗王春秋奉命派将领金钦领兵救援，到古泗时被福信截击战败，金钦从葛岭道逃回新罗，不敢再出。福信不久杀道琛，独掌兵权。
夏季四月庚辰日，任命任雅相等为各道行军总管，与萧嗣业及诸胡兵共三十五军，水陆分道攻高丽。皇帝想亲率大军后继；癸巳日，皇后上表劝谏亲征，皇帝下诏同意。
六月癸未日，在吐火罗等十六国设置八都督府、七十六州等，都隶属于安西都护府。
秋季七月甲戌日，苏定方在浿江击败高丽，屡战皆捷，包围平壤城。
九月癸巳朔日，特进新罗王春秋去世，立其子法敏为乐浪郡王、新罗王。
壬子日，改封潞王李贤为沛王。李贤听说王勃擅长写文章，就召他为修撰。王勃是王通的孙子。当时诸王斗鸡，王勃戏写《檄周王鸡文》，皇帝见后发怒：“这是互相构陷的开端。”于是将王勃逐出沛王府。
高丽盖苏文派儿子男生率精兵数万守卫鸭绿水，唐军无法渡江。契苾何力赶到时，恰逢冰层大合，何力率部乘冰渡江，击鼓进攻，高丽大败，追击数十里，斩首三万级，余众投降，男生仅以身免。恰逢皇帝下诏班师，于是返回。
冬季十月丁卯日，皇帝在陆浑打猎；戊申日，又在非山打猎；癸酉日，回宫。
回纥酋长婆闰去世，侄子比粟毒代领其众，与同罗、仆固侵犯边境。下诏任命左武卫大将军郑仁泰为铁勒道行军大总管，燕然都护刘审礼、薛仁贵为副；鸿胪卿萧嗣业为仙萼道行军总管，孙仁师为副，领兵讨伐。刘审礼是刘德威的儿子。